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比利时鲁汶大学Science: 常温下无机钙钛矿CsPbI3的相稳定

留学 2019-10-15 17:3652未知大学生信息网

  原标题:比利时鲁汶大学Science: 常温下无机钙钛矿CsPbI3的相稳定

  钙钛矿半导体在光电转换以及电致发光领域都有着广泛的应用,尤其是太阳能电池方面。现如今,半导体硅作为一种实现太阳能转化直接有效的材料,主导了大部分的太阳能电池市场。然而,最近几年基于钙钛矿的太阳能电池展示出相比硅更高的转换效率。但是问题就在于,一些很有希望的无机钙钛矿材料,比如CsPbI3,在常温下是一种非钙钛矿的相结构。对于光电转换,人们所需要的是黑色的钙钛矿相结构。因此,稳定钙钛矿的相就成为一个人们亟待解决的问题。

  近日,与加拿大多伦多Sargent国际团队们一道,比利时鲁汶大学的Steele 和Hofkens 团队发现将钙钛矿薄膜简单旋涂于玻璃衬底上,就可以稳定并且获得大家所期望的黑相钙钛矿结构。首先将薄膜加热到330摄氏度,导致钙钛矿晶格扩张并附着于玻璃衬底上。紧接着,迅速将其冷却到室温状态,这个过程能够在黑相CsPbI3薄膜内引入晶体畸变并且限制晶格中原子的运动,从而保留住黑色的钙钛矿相结构。研究人员基于同步辐射的掠入射广角X射线散射来跟踪和观测了结构变化,并通过热力学计算模型对其进行了验证。相关研究结果以题为“Thermal unequilibrium of strained black CsPbI3thin films”的文章在线发表在Science上。

  (A)CsPbI3的热相关系,并与本研究中应变CsPbI2.7Br0.3薄膜的相行为进行了比较。请注意,文本中列出了不同的结构路径的详细信息。(B)CsPbI3不同相的晶体结构及其相对相变。黑相之间的过渡由局部以Pb为中心的八面体(黑色)扭曲控制,这里描述的中心处使用一个铅原子,边缘有六个碘原子(紫色),铯阳离子(青色)。

  (A)热淬火之后在室温下CsPbI3薄膜获得的GIWAXS图像,可观察到伴随着在衍射峰上方位角(qx,y)和平面外(qz)方向上的括展。(B)GIWAXS信号中的衍射环分裂的示意图,其中钙钛矿晶体在高温下与基板表面形成异质结,并且在冷却时经历拉伸应变和结构形成。(C)通过对(A)中整个图像(qx,y,z)和qx,y和qz方向上积分而生成的GIWAXS 2ϴ信号对比。“*”符号表示检测单元之间的散射盲点,并且插入了低角度峰的扩展。(D)GIWAXS 时间温度曲线和计算的应变Δd⊥(等式1),通过缓慢冷却的(-5℃/ min)CsPbI3薄膜中的α-δ相变。(E)在(D)中时间温度分布上标记的点处提取的qx,y,z和qz 2ϴ信号对比。箭头标识了在qx,y,z方向上检测到的缺失的qx,y信号分量,不表明qz方向。

  (A)LED制备方案:ITO/CsPbI2.7Br0.3(~200nm)/ 2,2“ - (1,3,5-苯甲嗪基)-tris(1-苯基-1-H-苯并咪唑) (TPBi)(40nm)/ Al金属阴极(150nm),其中TPBi既用作电子注入层又用作空穴阻挡层。(B)器件的电流密度 - 电压(I-V)曲线,显示典型的二极管行为,当驱动电压超过2 V(开启电压)时,可观察到红光。(C)在不同驱动电压下的LED电致发光(EL)光谱(最大亮度= 20 cd /m2,工作在9 V),插图显示LED工作在7V的照片。最大EQE值(0.22%)为在3V电压下获得。EL光谱很好地吻合了与图S15中所示的室温下γ相-CsPbI3 PL数据,发光峰685 nm(1.8 eV)附近,FWHM = 810cm-1。这表明EL发射遵循了与PL相同的机制。此外,对于发光器件获得了相对窄的且高纯度颜色频带。(D)红色LED发光的CIE坐标(0.46,0.37)

  本文通过简单的快速冷却法可以实现一般只存在于高温条件下无机钙钛矿CsPbI3黑色相结构的稳定,对太阳能电池和电致发光LED等应用领域都有着重要作用。

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